پس از قتل عثمان مردم به خانه علي (ع) هجوم بردند و خواهان بيعت با آن حضرت شدند. امام ـ كه در ابتدا حاضر به پذيرش خلافت نبود، پس از اصرار فراوان مردم و قبول شرايط امام از سوي مردم ـ زمام امور خلافت را در دست گرفت و در طول چهارسال و نه ماه خلافت خويش ، در دو بخش اقدامات اصلاحي (اجراي عدالت و از بين بردن فاصله هاي نارواي طبقاتي ) و اقدامات سياسي و نظامي (جنگ با سه گروه ناكثين ،قاسطين و مارقين ) به فعاليت پرداخت . حسين (ع) در اين دوران در تمام فعاليت هاي سياسي ، اجتماعي ، فرهنگي و نظامي مشاركت فعال داشت . به نوشته منابع تاريخي درجريان جنگ جمل (با گروه پيمان شكن يا ناكثين ) كه در سال سي و ششم هجري قمري در نزديكي بصره رخ داد، امام حسين (ع) نقش مهمي داشت ، چنان كه فرماندهي جناح راست سپاه امير المومنين را برعهده داشت و رشادت هاي زيادي از خود نشان داد.

در جنگ امام علي (ع) با گروه قاسطين يا ظالمين (جنگ صفين ) كه از ماه رجب سال 36 هجري قمري آغاز و در صفر سال 37 هجري قمري با ماجراي حكميت پايان يافت ، حسين (ع) قبل از جنگ با خطبه هاي آتشين خود، مردم كوفه را براي مقابله با معاويه بسيج مي كرد و در جريان جنگ نيز شجاعت ها و دلاوري هاي زيادي از خود نشان داد، چنان كه امام علي (ع) پيوسته مراقب بود تا آسيبي به آن حضرت و برادرش حسن (ع) نرسد و هميشه مي فرمود: «براي حفظ نسل رسول خدا (ص) مراقب آنان باشيد.»

از آن حضرت خطبه اي در جنگ صفين نقل شده است كه ضمن آن مردم را به جنگ ترغيب مي كردند. امام حسين (ع) در همان مراحل مقدماتي جنگ صفين ، در گرفتن مسير آب از دست شاميان نقش داشت . امام علي (ع) پس از آن پيروزي فرمود: «هذا اول فتح ببركة الحسين .» بعد از پايان جنگ و ماجراي حكميت نيز امام حسين (ع) يكي از شاهداني بود كه امام علي (ع) براي نظارت بر روند مذاكرات او را برگزيد.

امام حسين (ع) در جنگ نهروان با گروه مارقين (خوارج ) كه در سال 38 هجري قمري صورت گرفت ، نيز نقش فعال داشته و سمت فرماندهي بخشي از سپاه را به عهده داشته است .

آن حضرت در دوره خلافت علي (ع) ضمن نقش پر تلاش در امور نظامي در امورديگر نيز مشاركت فعال داشت كه از آن جمله مي توان به آموزش و تعليم قرآن ، رسيدگي به نيازمندان ، حل وفصل امور سياسي ، قضايي و اجتماعي اشاره كرد.